Laszlo Kreizler (Daniel Brühl) é o alienista do título, um psicólogo criminal focado em investigar patologias mentais que usará seu conhecimento para encontrar um assassino em série de crianças. Ele se une ao recém-nomeado comissário de polícia Teddy Roosevelt e ao repórter jornalístico John Moore para desvendar essa série de crimes.
Kreizler é apaixonado por seu trabalho e incansável em seus esforços para procurar o assassino cujos atos perversos, bárbaros e ritualísticos aterrorizaram os moradores mais pobres da cidade. O jornalista Moore, por sua vez, é tranquilo, distraído e propenso à melancolia. Procurando um novo sentido para seu trabalho, Moore decide ajudar Kreizler na investigação sobre os terríveis assassinatos.
Eles contam com a ajuda de uma equipe singular, incluindo a teimosa secretária Sara Howard, bem como os irmãos gêmeos judeus Marcus e Lucius Isaacson, ambos sargentos detetives do Departamento de Polícia de Nova York. Usando os conhecimentos emergentes de psicologia e as primeiras técnicas de investigação forense, este grupo investiga um dos primeiros serial killers de Nova York.
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